Jako arcibiskup
Téměř rok po smrti Theobalda bylo vidět Canterbury. Thomas si byl vědom krále a pokusil se ho odradit varováním o tom, co se stane. Henry vytrval a Thomas byl zvolen. Jakmile byl Thomas vysvěcen, změnil svůj pohled i způsob života. Stal se oddaný a strohý a přijal integrální program papežství a jeho kánonického zákona. Tato velkolepá změna zmatila historiky a pokusili se o několik vysvětlení: Thomas byl opojen svou ambicí ovládnout nebo že se hodil, jako předtím, do role, kterou souhlasil, že bude hrát. Je jednodušší předpokládat, že konečně přijal duchovní závazky, které ignoroval jako kancléř, a změnil v nový kanál svou smíšenou energii, sílu charakteru, impetuositu a okázalost. Z velké části k Henryho nelibosti okamžitě rezignoval na kancléřství, ale lpěl na arciděkanu, dokud nebyl králem nucen rezignovat.
Henry byl v Normandii od srpna 1158 a po svém návratu v lednu 1163 Thomas začal boj tím, že oponoval daňovému návrhu a vyloučil vedoucího barona. Vážnější byl jeho postoj ve věci „kriminálních úředníků“. V západní Evropě se obviňovaní klerici po dlouhou dobu těšili privilegiu stálého soudního řízení před biskupem spíše než světským soudům a obvykle dostávali mírnější tresty, než by laické soudy posoudily. V Anglii před dobýváním Normanů to bylo stále obvyklé. Pokud bude shledán vinným u církevního soudu, mohli by se duchovní degradovat nebo vyhnat, ale nebyli vystaveni smrti nebo zmrzačení. 60 let po dobytí Normanů bylo slyšet jen málo o klerikálním zločinu nebo jeho trestu, zatímco na kontinentu byli gregoriánští reformátoři zvyklí zdůrazňovat výhradní právo církve zkoušet a trestat úředníky ve velkých řádech. Postavení Thomase, že vinný úředník by mohl biskup degradovat a potrestat, ale neměl by být znovu potrestán laickou autoritou - „ne dvakrát za stejnou chybu“ - byl kanonicky hádán a nakonec zvítězil. Henryho tvrzení, že duchovní zločin byl rozšířený a že ho povzbudila absence drastických trestů, chválí moderní čtenáře za spravedlivý. Je však třeba si uvědomit, že královské motivy byly spíše autoritářské a administrativní než osvícené. Přesto je možné si myslet, že Thomas byl v tomto rigidním postoji v tomto bodě špatně poučen.
Tato záležitost byla připojena k radě ve Westminsteru (říjen 1163), ale krize přišla v Clarendonu (Wiltshire, leden 1164), když král požadoval globální souhlas se všemi tradičními královskými právy, snížil se na psaní pod 16 hlavami a známý jako Konstituce Clarendona. Tito uplatňovali královo právo potrestat kriminální úředníky, zakázali exkomunikaci královských úředníků a odvolání k Římu a dávali králi příjmy z volných pohledů a moc ovlivňovat biskupské volby. Henry byl oprávněn říci, že tato práva byla vykonávána Henrym I., ale Thomas také oprávněně tvrdil, že porušují církevní zákon. Thomas poté, co ústně přijal Konstituce Clarendona, odvolal svůj souhlas a apeloval na papeže, poté ve Francii, který ho podporoval, zatímco odsuzoval srážkovou akci.
Hádejte se s Henrym
Dobré vztahy mezi Thomasem a Henrym byly nyní na konci; arcibiskup byl předvolán králem k soudu za feudální povinnost. Na radě v Northamptonu (6. – 13. Října 1164) bylo jasné, že Henry zamýšlel zničit a uvěznit nebo vynutit rezignaci arcibiskupa. V tom byl povzbuzen některými biskupy, mezi nimi Gilbertem Foliotem, londýnským biskupem. Thomas utekl v přestrojení a uchýlil se k Francii Ludvíkovi VII. Papež Alexander III. Ho přijal se ctí, ale váhal jednat rozhodně ve svůj prospěch ve strachu, že by mohl hodit Henryho do náruče císaře Svatého Římana Fridricha I. a jeho antipope, Paschala III.
Thomasův vyhnanství trval šest let (2. listopadu 1164 - 2. prosince 1170). Připojil se k němu mnoho jeho významných domácností a žil asketicky, nejprve v opatství Pontigny a poté, když Henry vyhrožoval mnichům, v opatství poblíž Sens. Henry mezitím chopil vlastností arcibiskupa a jeho příznivců a vyhnal všechny Thomasovy blízké příbuzní. V následujících letech došlo k několika neúspěšným pokusům o usmíření, ale nové akty nepřátelství králem a prohlášení o exkomunikaci, které Thomas svrhl proti svým protivníkům, utvrdily boje.
Biskupové byli rozděleni, ale většina z nich, vedená Foliotem, byla buď nepřátelská k Thomasovi, nebo váhali v jeho podpoře. Papežští legáti se více než jednou snažili zprostředkovat, a král a arcibiskup se sešli v Montmirailu v roce 1169, aby se rozloučili. Thomas nedůvěřoval králi a byl jím zase nenáviděn. Ve stejném roce vydal Henry dodatky k ústavám Clarendonu, čímž se Anglie prakticky stáhla z papežské poslušnosti. Nakonec v roce 1170 nechal svého nejstaršího syna korunovat jako spolu-krále arcibiskupa z Yorku, Becketova starého rivala.
Bylo to zjevné porušení papežského zákazu a prastarého práva Canterburyho korunovat krále. Thomas, následovaný papežem, vyloučil všechny odpovědné. Henry, který se obával interdiktu pro Anglii, se setkal s Thomasem ve Frétevalu (22. července) a bylo dohodnuto, že se Thomas vrátí do Canterbury a dostane zpět veškerý majetek své moci. Žádná ze stran se nevzdala svého postoje, pokud jde o ústavy Clarendon, které nebyly při této příležitosti zmíněny. Tento konkordát „s otevřeným koncem“ zůstal nevysvětlitelnou událostí. Thomas se vrátil do Canterbury (2. prosince) a byl přijat s nadšením, ale další exkomunikace nepřátelských královských služebníků, odmítnutí zrušit exkomunikaci Rogera z Yorku a Foliota a jeho pohotové přijetí bouřlivého uznání davy rozzlobilo Henryho v Normandii.
